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Le 29 janvier 2021

Soutenance de thèse de Rossen TCHAKALOV

Ingénierie et optimisation des interfaces électrode/électrolyte pour augmenter les performances des piles à combustible à oxyde solide (SOFC)

Résumé de la thèse en français

Dans un contexte de ressources énergétiques limitées et de besoins de ressources décarbonées, l'hydrogène a un rôle important pour la transition énergétique. Les piles à combustibles se révèlent une technologie essentielle de par leur efficacité élevée non-limitée par le cycle de Carnot et de par leur capacité à générer de l'électricité à partir d'hydrogène en produisant uniquement de l'eau. Les applications de cette technologie concernent des domaines variés : le transport, l'industrie, la production d'électricité, etc. Cette diversité est liée aux nombreux types de piles à combustible existant, variant par la nature des matériaux des composants et par leur température de fonctionnement. Dans cette étude, nous nous concentrerons sur les piles à combustible à oxyde solide (Solid Oxide Fuel Cells – SOFC) qui sont composées de matériaux solides fonctionnant à haute température (600°C – 1000°C). Avec l'objectif d'augmenter les performances électrochimiques des SOFC, nous proposons une ingénierie et optimisation des interfaces électrode/électrolyte en déployant des architectures originales. Cette architecturation vise à augmenter la surface équivalente de l'électrolyte et la surface d'échanges des espèces. Il s'agit in fine de diminuer la résistance interne de la pile en diminuant tant les contributions de l'électrolyte que celles des électrodes. Nous souhaitons également mieux comprendre le fonctionnement local des SOFC en étudiant l'impact que les architectures proposées peuvent avoir sur les caractéristiques des dispositifs et notamment sur leur surtension d'activation et de polarisation. Le projet est orienté selon trois axes principaux : fabrication, analyse des propriétés et performances, et modélisation. Un protocole de fabrication est établi se basant sur une modification de la technique de « coulage en bande », qui est couramment utilisée pour la fabrication d'objets en matériaux céramiques, en particulier pour les SOFC. Cette modification permet d'obtenir des cellules « planes » ou « architecturées » sans ajouter d'étapes ni d'équipements de fabrication. Ainsi, le protocole prend en compte les considérations de logistique et de coût, le rendant potentiellement applicable à une échelle industrielle. Les analyses microstructurales des cellules sont basées sur des mesures de profilométrie et sur des observations de microscopie électronique à balayage. Ces mesures permettent de caractériser les cellules en révélant la géométrie des interfaces, la porosité et l'épaisseur des différents composants ainsi que leur cohésion. Des mesures de polarisation (courbe I/V), permettent d'évaluer directement les performances d'une cellule, représentant un outil efficace pour la comparaison. La spectroscopie d'impédance électrochimique est utilisée afin de distinguer les contributions des différents éléments à la résistivité totale de la cellule. Nous avons établi une méthode simplifiée permettant de comparer les spectres des cellules équivalentes et de statuer sur l'impact de l'architecturation sur les différents processus se produisant dans les cellules. La modélisation électrochimique, à l'aide d'un code de simulation par éléments finis, permet d'effectuer des simulations de fonctionnement des cellules en utilisant des paramètres réels obtenus par les analyses. Cette simulation permet d'accroître la compréhension de l'impact de l'architecturation sur les performances des SOFC, en suivant les variations de densité de courant ou de pression partielle des gaz en tout point de la cellule. Cette étude met en évidence une augmentation importante des performances électrochimiques (?96% pour certains échantillons) des cellules de pile à combustible à oxyde solide grâce à l'architecturation des interfaces électrode/électrolyte. Les analyses et la modélisation permettent d'associer cette augmentation à une amélioration de propriétés catalytiques des cellules, ainsi qu'à une hausse la conductivité effective de leurs composants.

Résumé de la thèse en anglais

In the context of limited energy resources and the need for decarbonated resources, hydrogen has an important role to play in the energy transition. Fuel cells are proving to be an essential technology because of their high efficiency not limited by the Carnot cycle and their ability to generate electricity from hydrogen by producing only water. The applications of this technology concern various fields: transportation, industry, electricity production, etc. This diversity is linked to the many types of fuel cells that exist, which vary by the nature of the component materials and their operating temperature. In this study, we focus on Solid Oxide Fuel Cells (SOFC), which are entirely composed of solid materials and operate at high temperatures (600 °C – 1000 °C). The objective is to increase their electrochemical performances by deploying macrostructural architectures at the electrode/electrolyte interfaces, and therefore the volume of the electrodes active layer. Thus, the number of active reactional sites will increase, intensifying the catalytic properties of the cell. Furthermore, the periodic variation of dense and porous material should enhance the effective conductivity of the cell components. We aim to better understand the properties of the cells and to quantify the impact of the architectures on them, and in particular on the activation and ohmic overpotentials. This study is organized following three principal axes: fabrication, analysis, and modeling. A fabrication protocol is established based on a modified tape casting technique, allowing to fabricate « planar » and « architectured » single cells without additional steps or equipment. Thus, the cost and logistical effectiveness are taken into consideration, making the method suitable for industrial applications. The microstructural analyses are carried out using optical profilometry assisted by a Matlab interpretation of the raw data, and scanning electron microscopy. These analyses allow characterizing the interface geometry as well as the porosity and the bonding between the layers of the cells. To study the electrochemical properties, we use polarisation analysis and electrochemical impedance spectroscopy (EIS). The I/V curves allow to simply compare the electrochemical performances of the cells, whereas the EIS provides deeper information on the cell properties. We have established a simplified analysis method for EIS spectra comparison, allowing us to deduce the impact of the architecture on the different processes occurring in the cell in operation. Numerical modeling using actual parameters extracted from the microstructural analysis is carried out via Comsol Multiphysics to simulate the cell performance. The finite element simulation allows a better understanding of the impact of the architecture, by offering a local current density and gas partial pressure study during the operation of the cell. During this study, we have demonstrated a significant increase in the electrochemical performance of SOFCs (96% for some samples) by engineering and optimizing their electrode/electrolyte interfaces. The analysis and the modelization of the homemade cells, allow associating this increase to an enhancement of the catalytic properties and the effective conductivity of the cell components.

Titre anglais : Engineering and optimization of electrode/electrolyte interfaces to increase solid oxide fuel cell (SOFC) performances
Date de soutenance : vendredi 29 janvier 2021 à 9h00
Adresse de soutenance : 60 Boulevard Saint-Michel 75272 PARIS - L213 - En Visioconférence partielle
Directeurs de thèse : Alain THOREL, Guilhem DEZANNEAU

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