L'ajout de charges dans les élastomères, en particulier les nano-silices dans les silicones, améliore sensiblement les propriétés mécaniques (rigidité, dissipation, contrainte à rupture,...). En contrepartie, cela introduit dans le comportement mécanique des dépendances et des non-linéarités absentes dans la matrice pure. Le lien entre la microstructure complexe du matériau et ses propriétés mécaniques macroscopiques n'est pas encore clairement établi. C'est pourquoi, nous commençons par construire un modèle stochastique décrivant la réponse mécanique linéaire des élastomères renforcés. Ce modèle est basé sur le concept de ponts vitreux. La microstructure représentative du matériau est formée par une distribution d'orientations et de longueurs de ponts, i.e. de régions de chaînes polymères confinées entre agrégats. Localement, la réponse mécanique du pont peut être vitreuse ou caoutchoutique selon le confinement, la température et l'amplitude de déformation. Les propriétés mécaniques macroscopiques de la distribution sont calculées par une méthode d'homogénéisation auto-cohérente. Pour chaque matériau, la distribution de ponts peut être identifiée à partir des mesures expérimentales du renforcement mécanique en régime linéaire. Le modèle stochastique nous permet aussi d'élucider l'origine physique de l'équivalence température-pression mise en évidence sur la rigidité. Alors que la température engendre la disparition des ponts vitreux (adoucissement), nous montrons que la pression, elle, en crée de nouveaux (rigidification). Le concept de ponts vitreux nous permet alors d'établir une nouvelle loi d'équivalence température-pression pour les élastomères renforcés. En outre, nous montrons que cette théorie décrit aussi, en première approximation, les propriétés mécaniques non-linéaires (effet Payne) de nos matériaux. Pour finir, nous mettons en œuvre dans un code de calcul éléments finis, un modèle de comportement macroscopique à base physique. Bien que le cadre thermodynamique soit classique, les valeurs des paramètres matériaux sont issues de surfaces de réponses qui sont identifiées à partir du modèle stochastique.
The addition of fillers into a polymer matrix, such as nano-silica into silicone rubbers, brings an outstanding enhancement in the mechanical properties (stiffness, hysteresis, ultimate strength,...). In return, many dependencies or nonlinearities appear in the mechanical behaviour which do not exist in the pure rubber. The relation between the microstructure and the macroscopic mechanical properties is not yet clearly understood. Thus, we start with the development of a stochastic model describing the linear mechanical response of filled rubbers. This model is based on the glassy bridges theory. The typical microstructure of the system is composed by a bridges lengths and orientations distribution, i.e. confined polymer chains between aggregates. The local mechanical response of a single bridge can be glassy or rubbery depending on the confinement degree, the temperature and the strain amplitude. The macroscopic mechanical properties of the distribution are calculated by the mean of a self-consistent homogenization. For all our materials, the bridges distribution has been identified based on the linear mechanical reinforcement measurements. The stochastic model also provides the physical origin of the pressure-temperature superposition highlighted on the stiff- ness. The temperature makes the glassy bridges disappear (softening) while the pressure creates new ones (hardening). The glassy bridges theory allows us to suggest a new pressure-temperature superposition law for filled elastomers. Then, we show that the theory is also capable, to a first approximation, to describe the nonlinear mechanical properties (Payne effect) of our samples. Finally, we implement the constitutive equations of a macroscopique behaviour into a finite element software. Although the thermodynamical framework is standard, the material parameters are given by responses surfaces which are identified based on the stochastic model.
Titre anglais : Physical modeling of the linear and nonlinear mechanical behaviour of filled rubbers
Date de soutenance : vendredi 11 décembre 2020 à 10h00
Adresse de soutenance : ESPCI 10 rue Vauquelin 75005 Paris - En visioconférence partielle
Directeurs de thèse : Sabine CANTOURNET, François LEQUEUX
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